放射性物質の動き－河川水系Radioactivity Dynamics in River System

福島第一原子力発電所事故により周辺の地域に沈着した¹³⁷Csの多くは、除染が行われていない山林などにまだ残存しています。そのため¹³⁷Csは山林から河川を通じて海に流れ出続けており、その影響を受けて川に棲息する一部の淡水魚の¹³⁷Cs濃度は基準値を超え、いまだに出荷制限の全面解除は行われていません。原子力災害からの水環境の回復を達成するためには、河川水中の¹³⁷Cs濃度が現在どのような状況にあって、その濃度が様々な環境因子の影響を受けてどのように決まっているかを明らかにすることが重要です。 

国立環境研究所では、福島第一原子力発電所周辺の4つの河川（農地を流れる2河川・流域のほとんどが森林の2河川）と貯水池の下流部において、2013年から2021年にかけて毎月河川水を採取して水質成分を測定し、得られた溶存態･懸濁態¹³⁷Cs濃度がどのような環境の影響を受けて決まっているかについて解析しました。その結果、水温･懸濁物質（SS）の濃度･大規模な降雨による流域撹乱が¹³⁷Csの季節変動や長期変化に関わっていることがわかりました。 

図1．河川観測地点. 農地流域：①宇多川 ②真野川、森林流域：③太田川 ④小高川、 

貯水池下流部：⑤太田川支流(貯水池からの懸濁物質流出の影響が大きく、森林河川と区別) 

溶存態¹³⁷Cs濃度の季節変動：水温との連動 

5つの河川で¹³⁷Cs濃度の変動を解析した結果、どの地点でも溶存態¹³⁷Cs濃度は年々低下するとともに、夏に高く冬に低いという季節変動を示しました（図2）。このような季節変動を示す原因の一つとして、溶存態¹³⁷Csと懸濁態¹³⁷Csの間での濃度のバランス(化学平衡)が、水温が上がることで溶存態¹³⁷Cs濃度が上がる方向にシフトしたためと考えられます。 

図2．河川水中の溶存態¹³⁷Cs濃度の経年変化 

この濃度バランスの指標として、分配係数（Kd）という値がよく使われます。Kdの値が大きいほど、¹³⁷Csは懸濁態としてより存在しやすいことを意味します。 

¹³⁷Csが水中で化学平衡の状態にあると仮定できれば、分配係数Kdと温度の間の関係は、熱力学の理論式であるvan’t Hoff式に従うことが知られています。そこで国立環境研究所の研究チームでは、観測データが水温(絶対温度)の逆数と分配係数Kdの関係を調べるvan’t Hoffプロットによって再現できるかを検証するとともに、この回帰式から得られる、温度変化による¹³⁷Csの粒子への吸着の強さ（反応エンタルピー）を求めました。その結果、農地流域（宇多川・真野川）および貯水池放出口では、観測データが理論式によって良好に再現でき、反応エンタルピーは－15.6～－19.6 kJ/molの範囲で、過去の研究で示されたものとほぼ同じ値を示すことがわかりました。 

図3．水温の逆数値と¹³⁷Cs分配係数の対数値の関係(van’t Hoffプロット） 

一方、森林河川の観測データは理論式による再現が良好ではない(決定係数R2が農地河川に比べてかなり小さい)という結果が得られました。このことから、森林河川における溶存態¹³⁷Cs濃度は単に懸濁粒子との¹³⁷Cs濃度バランス(イオン交換)で決まっているのではなく、落ち葉(リター)に含まれる¹³⁷Csや、水中で¹³⁷Csと類似した化学的挙動を示すカリウムイオン（K⁺）などの影響を受けていることが示唆されました。